甲酸水解制氢用高性能催化剂Ag_(0.1)Pd_(0.9)/rGO与Ag_(0.2)Au_(0.4)Pd_(0.4)/rGO的制备与研究

【摘要】氢气被认为是非常有潜力的运输/移动应用上的能量载体，在未来可再生能源科技的可持续发展中发挥重要的作用。然而，氢气极低的临界点和非常低的密度使得氢气的有效储存难以突破，这给氢气基燃料电池的应用带来了极大的不便，所以寻找可替换材料是当下的研究重点。目前化学储氢材料由于室温下各种优势性能得到了广泛的关注，例如甲酸。甲酸是生物过程的主要产物，无毒，在室温下具有极高的稳定性，含氢量为4.4%，各种优势性能使其可以在手提式燃料电池中作为安全便捷的氢气载体。甲酸在适当催化剂的作用下可以沿着水解路径分解，产生氢气和二氧化碳，然而甲酸也有可能沿着为人所厌恶的脱水路径进行分解，产生一氧化碳。众所周知，一氧化碳会使燃料电池中的催化剂中毒，导致活性降低乃至丧失。所以相关有效的方法应该用到甲酸分解反应来遏制一氧化碳的产生，例如调整催化剂的成分、溶液的pH以及反应温度等。近期，对甲酸选择性分解的研制取得了一定的进展，特别是在催化剂的研制方面研究颇多。例如，金属复合机异相催化剂已经被应用在环境条件下甲酸的水解反应中，并显示出较高活性。异相催化剂由于其容易控制、方便提取、便于回收等优势被广泛地使用。因此寻求室温下甲酸水解反应中具有高活性和高选择性的多相催化剂是当下的研究重点。细小尺寸的金属颗粒与大块材料相比具有独特的催化活性，这是由于小颗粒的比表面积大，边缘和角落的活性原子数目多，因此微小尺寸的金属颗粒在催化剂领域掀起了巨大的研究热潮。然而颗粒尺寸越小越容易团聚，尤其是纳米级别的，这是表面能因素所导致的。团聚会对催化剂的活性造成巨大的影响，活性不能完全表现出来而呈现出活性低下。为了避免这一问题，各种各样的支持材料充当基底被应用到金属纳米颗粒催化剂的制备中，促使小颗粒能在其表面均匀的分布，从而避免了团聚。石墨烯这种单层碳材料由于其高电导率、巨大的比表面积、独特的石墨化基片结构以及低廉的制备成本等优势得到了极大的研究关注。由于石墨烯的这些优势，以其为基底的各种纳米材料已经被应用到各个领域中，如传感器、电子、电化学能储、高效催化剂等。在催化剂领域的研究中，石墨烯与金属纳米颗粒之间的相互作用对催化剂活性的提升发挥重要的作用。因此，石墨烯是非常有潜力的理想基底。这里我们介绍了一种温和无污染的方法合成石墨烯基金属纳米催化剂(Ag0.1Pd0.9/rGO和Ag0.2Au0.4Pd0.4/rGO)，催化剂由金属先驱体和氧化石墨经过共还原过程得到。所制备出的催化剂在室温下甲酸分解反应中展现出了100%的氢气选择性、极高的催化活性和良好的稳定性。
【作者】平云；
【导师】鄢俊敏；
【作者基本信息】吉林大学，材料学，2014，硕士
【关键词】甲酸；催化剂；纳米颗粒；氢气；石墨烯；

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